Eine vorübergehende Ruhepause im Konflikt zwischen den Byzantinern und den Langobarden ermöglichte es Gregor, sich mit einigen seit langem bestehenden internen Fragen zu befassen, insbesondere mit dem anhaltenden Gerichtsbarkeitsstreit zwischen den Patriarchen von Grado und Aquileia . Obwohl die Synode von 731 in dieser Angelegenheit zugunsten von Grado entschieden hatte, war Gregor gezwungen, den Patriarchen von Aquileia, Calixtus, zu rügen, der versucht hatte, die Insel Barbana von der Gerichtsbarkeit Grados in Besitz zu nehmen . 731 stimmte er der Wahl von Tatwine zum Erzbischof von Canterbury zu , nachdem dieser persönlich nach Rom gekommen war, um das Pallium zu erbitten. Gregor stimmte der Wahl seines Nachfolgers Nothhelm zu , während er 735 der Bitte von König Ceolwulf von Northumbria zustimmte, dass Bischof Egbert von York in den Rang eines Erzbischofs erhoben werden sollte .

Gregor förderte die Kirche in Nordeuropa . Er unterstützte die anhaltende Mission des Heiligen Bonifatius in Deutschland und erhob ihn 732 in den Rang eines Erzbischofs von Deutschland; und nach einem persönlichen Besuch von Bonifatius in Rom im Jahr 737, wo er an einer Synode teilnehmen sollte, die anscheinend nicht stattgefunden hat, machte Gregor Bonifatius einen päpstlichen Legaten in Deutschland und bat ihn, die Bischofssitze in Deutschland neu zu organisieren. Gregor schickte Bonifatius zurück nach Bayernmit drei Buchstaben. Einer befahl den Bischöfen und höheren kirchlichen Amtsträgern, Bonifatius nach Kräften zu helfen. Ein zweiter wurde an die Adligen und das deutsche Volk gerichtet und sie aufgefordert, Bonifatius zu gehorchen. Ein dritter, an die Bischöfe in Alamannien und Bayern gerichtet, bestätigte Bonifatius' Status als päpstlicher Vikar und befahl ihnen, sich unter Bonifatius' Autorität zweimal im Jahr zu einem Konzil in Augsburg zu versammeln . Gregory förderte die Mission von Willibald in Deutschland.

Im Jahr 732 verbot Gregor den Verzehr von Pferdefleisch , sowohl einheimischem als auch wildem, und verteufelte es als "Gräuel", da es mit heidnischen rituellen Festen in Verbindung gebracht wurde.